二次元配列の型が何なのか、また、要素の完全一致なのか部分一致なのかなど、
質問文からでは読み取れない部分もありますが、たとえば、

Dim target(,) As String = {{"abc", "def"}, {"ghi", "jkl"}, {"uvw", "xyz"}}

という2次元配列があって、この中に「def」に一致する物があるかどうかを調べるなら、

Dim findItem As String = "def"

Dim hasItem = (From x As String In target Where x = findItem).Any()

などはどうでしょう。この場合は、hasItem の中身は True となります。