> Listにある数字じゃなくて、Listに残ってる数字の個数だけ分かればいいでしょ？
すなわち、List クラスの Count プロパティですね。
それを Random クラスの Next(Integer) メソッドの引数に渡してやれば OK です。

> 残っている数字の個数は3個。
> 1から3までの数値から Random で取得するだけ。
1～3 ではなく、0～2 の範囲で取得した方が都合が良いと思いますよ。