Labelの配列、ちょっと難しくってきちんと理解できているか自信がありませんが
自分なりに考えて作ってみました。
(labelsがそれに当たります)

とりあえずは自分が想定している動きにすることができました。
これからステップ実行などしながら本当に正しいか検証してみたいと思います。

今後どなかたの参考になればと思うので、全てのソースを貼ります。

Public Class frmBINGO

    Dim list As New List(Of Integer)
    Dim index As Integer
    Dim labels As New ArrayList

    Private Sub Form1_Load(ByVal sender As Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles Me.Load
        For i As Integer = 1 To 75
            list.Add(i)
        Next

        For j As Integer = 1 To 75
            labels.Add("Label" & j.ToString)
        Next
    End Sub

    Private Sub btnStart_Click(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles btnStart.Click
        Me.Timer1.Tag = 50
        Me.Timer1.Start()
    End Sub

    Private Sub Timer1_Tick(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles Timer1.Tick
        Dim myRnd As New Random
        index = myRnd.Next(list.Count)
        Me.lblNum.Text = list(index).ToString

        Timer1.Tag = Timer1.Tag - 1
        If Timer1.Tag <= 0 Then
            Timer1.Enabled = False
            Me.list.RemoveAt(index)

            Dim label As Label = Me.Controls(labels(Me.lblNum.Text - 1))
            label.Visible = True
            Dim newFont As Font = New Font(label.Font.FontFamily, 20, label.Font.Style)
            label.Font = newFont
            label.Text = Me.lblNum.Text

        End If
    End Sub
End Class

最初に｢勉強のため｣と申しましたが、実はもう一つ目的がありました。
今度友人が結婚をすることになりまして、その2次会のパーティーでビンゴをするので
それ用に作ってプレゼントをしようと考えていました。
(間に合わなければフリーソフトを使用するつもり。)

ここで色々なアドバイスをいただけたおかげでどうにか間に合いそうです。

魔界の仮面弁士さん、るしぇさん、るきおさん
お忙しい中最後までお付き合いいただきまして、本当にありがとうございました。