テキストボックスにフォーカスが当たっている状態で、Enterキーを押した時にボタン押下をシミュレートするサンプル
関連URLはMSDNのButton.PerformClick メソッドのページです

'Form1にボタン(Button1)とテキストボックス(TextBox1)を配置 

Public Class Form1

    Private Sub Button1_Click(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles Button1.Click

        MsgBox("ボタンが押されたね！")

    End SubButton



    Private Sub TextBox1_KeyDown(ByVal sender As Object, ByVal e As System.Windows.Forms.KeyEventArgs) Handles TextBox1.KeyDown

        If e.KeyCode = Keys.Enter Then

            Button1.PerformClick()

        End If

    End Sub

End Class

#わかりません、できません、うまくいきません、ではなく
#何が分からないのか、どううまくいかないのか書かないと
#中々、有用な回答は得られません