>結果的にはアプリケーションを起動していないとキー入力は受け取れないんですね。 
さすがに起動していないと無理ですが、たとえば、ショートカットにホットキーを設定してOSから呼び出してもらうとか、あるいは非表示でひそかに起動しておいてキー押下に反応するということは可能です。 
 
フォーム自体はアクティブでなくても起動さえしていればキー入力は取得できます。 
そのための仕組みはいくつかありそうですが、伝統的なところでは「ホットキー」というものがあります。 
残念ながら.NET Frameworkではサポートされていないようですが、WindowsAPIを呼び出せばVBからホットキーを制御できます。 
 
未検証で申し訳ありませんが、検索すると以下のサンプルがヒットしました。どうでしょうか？ 
http://smdn.invisiblefulmoon.net/ikimasshoy/dotnettips/tips025.html 
 
それから、brvさん。しばしば書き込んでいただいてありがとうございます。今後もよろしくお願いします。