>いろいろ当たってみましたが方法がわかりません。
>もしくは、不可能なことなのかどうかもわかりません。
可能ではありますが、Enterキーのような機能的なキーの機能を置き換えた場合、
考慮すべき事態を列挙するのが大変で、いろいろなシーンでつじつまが合うか心配です。
Enterキーのいろいろなシーン、考慮すべき事態の列挙、とは、たとえば、
・ボタンにフォーカスがあるときのクリックの発生有無。
・コンボボックスで同上
・メニューを展開しているとき。
・システムメニューを展開しているとき。
・ウィンドウをキー操作で移動しているとき。
などです。

また、キーボードのキーに本来の機能と違うことをさせるわけですから、
ユーザーの混乱もあります。

以上の理由から私はそのようなことをしないことをお勧めします。


技術的にはEnterキーが押された場合握りつぶして代わりにTabを送信するプログラムを書けば一応実現できているように動きます。
通常のEnterとテンキーのEnterはキーコードが同じなので普通は区別がつかず、多分lParamで区別できるのだと思うのですが、ちょっと調べたところ仕様が明記されているところが見つけられませんでした。
自分で試したところ25ビット目で区別しているようだったので、このプログラムではその方式で区別しています。ですから、うまく区別できない可能性もあります。

Public Class Form1



    Protected Overrides Function ProcessCmdKey(ByRef msg As Message, keyData As Keys) As Boolean



        Const WM_KEYDOWN As Integer = &H100



        If msg.Msg = WM_KEYDOWN Then

            

            If msg.WParam = Keys.Enter Then



                Dim bit25 As Integer = &H1000000

                Dim isTenkeyEnter As Boolean = CBool(msg.LParam.ToInt32 And bit25)



                If isTenkeyEnter Then

                    SendKeys.Send(vbTab)

                    Return True

                End If

                

            End If

        End If





        Return MyBase.ProcessCmdKey(msg, keyData)

    End Function



End Class