最初の質問をそのままの処理すればよいと思いますね。

１．選択されている2枚の数字を比較する。
　…ここは、カードのデータをどのように設計したかによります。
２．同じなら、PictureBox14へどちらかのカードを表示。
　…カードの値が違う場合は、どうする？
３．元の選択状態のカードをクリア
　…選択状態の解除も
４．必要なら、カードの整列を行う。

２．と３．はどちらが先でもかわらないでしょう。

もし、質問が見た目の問題でカードが移動していくように見せたい
ということであれば、まったく誤答ですね＾＾；