ご回答ありがとうございました。確かに、
0,5
1,6
2,7
3,8
4,9
となれば目的は達成されます。
ただ、私の質問の仕方がやはり悪かったようで、
aはaでの処理、bはbでの処理と分かれる必要があります。
うまく伝えられず、申し訳ございません。

①最初の処理で、aの変数に縦に0から4までの数値が格納される。
②次の処理で、bにも縦に5から9までの数値が格納される。
その後、①と②を合わせて
0,5
1,6
2,7
3,8
4,9
として書き出したい、というのが目的となります。

ちなみに、この作業を行単位でやれば（行の場合はvbCrLfではなくカンマ区切り）、
問題ないことは確認できております。ただ、データが長くなる可能性がある為、
列単位で同じことができないか、というところで本問題へぶつかっております。
列単位では、このような書き出し等は、やはり難しいのでしょうか。。。