DateTimePickerは入力のために使っており，その値を使って検索をしているのであれば，
検索する式を間違えているのだと思います。

単純に考えると，
・比較対象のデータが日付だけを持つ
　　その日付が「開始日以降(起点含む) 終了日以前(終点含む)」である
・比較対象のデータが時刻も持つ
　　その日時が「開始日の0時ちょうど以降(起点含む)終了日の翌日の0時ちょうど以前(終点含まない)」である
が条件になるはずです。