データ型を意識するために、フォームの先頭に
Option Strict On
を記述しておくことをお奨めします。

> EasyModbus.Exceptions.ConnectionException
> HResult=0x80131500
ConnectionException なので、何らかの通信エラーですね。
HResult 値の 0x80131500 は COR_E_EXCEPTION を意味する汎用エラーです。

EasyModbus の仕様は知らないのですが、おそらくは
「既にオープン済みのポートをさらに開こうとした」
「まだオープンしていないデバイスから値を読み取ろうとした」
のどちらかであろうと想像します。


> New EasyModbus.ModbusClient(TextBox1.Text, 502)
第一引数が IP アドレス、第二引数が ポート番号だそうですが、
これって毎回オープンする必要があるのでしょうか?

開き続けておいても構わないのであれば、こんな感じで処理できそうです。


🔷計測開始時(Form1_Load とか Button1_Click とか)は、初期設定のみ。
　🔹Chat1 の凡例を整備
　🔹ModbusClient を New しておく
　🔹Timer1.Start() を呼び出す

🔷Timer1_Tick では、データの取得とグラフ描画
　🔹先ほど New しておいた ModbusClient インスタンスの
　　ReadHoldingRegisters を呼び、Integer 配列を得る
　🔹得られたデータを Chat1 にプロットする。
　🔸リアルタイムに得られた Integer 配列の各データを表示させるために
　　Label1～Label3 の Text に表示させる必要があるのなら、
　　Integer から String への型変換も忘れずに！

🔷計測終了時の処理も必要(Fomr1_FormClosing とか Button2_Click とか)
　🔹Timer1.Stop() を呼び出して、タイマーを止める
　🔹ModbusClient インスタンスはもう使わないので、Disconnect しておく


> ①指定したデータ数取得したら、グラフを一度クリアして、再描画（これを繰り返す）
何故クリアするのでしょう?

凡例(Legends)や系列(Series)については、
デザイン時に設定しておくか、初回設定のみで良い気がするのですが…。
http://rucio.cloudapp.net/ThreadDetail.aspx?ThreadId=30287
http://hanatyan.sakura.ne.jp/chart/chart1.htm

リアルタイムに更新させるべきは、プロットされる
ポイントデータ(Points あるいは DataSource) だけですよね。


> ②通信データのリアルタイム表示

どのように表示させるのでしょうか?

➊ 時間の経過と共に、描画されるデータ数がどんどん増えていくもの
➋ データの総数は固定だが、時間ごとにデータが変化するもの
➌ データの最大数が決まっており、それを超えると古いものから消えていくもの

※先の私のサンプルは、上記 ➌ のパターンです。