データバインドしないのならこのような感じでできますが、お役に立ちますか？

'▼列を定義 

DataGridView1.Columns.Add("Category", "分類")

DataGridView1.Columns.Add(New DataGridViewComboBoxColumn With {.HeaderText = "項目"})





'▼１行目 

DataGridView1.Rows.Add("食べ物", "りんご")

Dim comboBoxCell1 = DirectCast(DataGridView1.Rows(0).Cells(1), DataGridViewComboBoxCell)



comboBoxCell1.Items.Add("りんご")

comboBoxCell1.Items.Add("バナナ")

comboBoxCell1.Items.Add("ぶどう")



'▼2行目 

DataGridView1.Rows.Add("趣味", "将棋")

Dim comboBoxCell2 = DirectCast(DataGridView1.Rows(1).Cells(1), DataGridViewComboBoxCell)



comboBoxCell2.Items.Add("将棋")

comboBoxCell2.Items.Add("チェス")

comboBoxCell2.Items.Add("囲碁")

現状のプログラムがどうなっていて、どんなエラーがでるのかを具体的に書いていただいたほうが、役に立つ回答が付きやすいですよ。