魔界の仮面弁士 さん。ありがとうございます。

>Microsoft Excel を直接操作するのではなく、ClosedXML、EPPlus、ReoGrid 等のExcel データあるいは Excel ファイルを読み書きできるライブラリを使うのはどうでしょう。

ClosedXMLを使って、Excelを生成しています。



Private Sub LongTimeAction()中に処理を入れる事は分かりましたが、
Excelのセルに入れ込む際に、
 
'シート名を指定してシートを取得
Dim sheet As ClosedXML.Excel.IXLWorksheet = workbook.Worksheet(1)

を、前もって読み込ませて
Private Sub LongTimeAction()中で、

sheet.Cell("A" & i).Value = i + 1

と、使えない感じです。

ローカルで宣言してるためでしょうか？