> まずは DataTable に重複キー制約を付与しておきます。(型付DataSet でも可)

大変申し訳ありませんが、どのようにコーディングをすればよいのかがわかりません。
参考サイトのURL、もしくはサンプルコードのようなものをいただければ幸いです。

また、最初の質問に記載しましたコンボリストの件は解決しました。