ご回答ありがとうございます。
名前を記入する際にTとYのキーを打ち間違えていました。。

すみません、お恥ずかしい話データベースプログラミングは今回が初めてなのとLINQは未経験です。

> Private ds As DataeSet
ご提示いただいたコードの最初の行でDataSetを宣言されていたのと
> Dim q = Me.ds.Tables("File").AsEnumerable()
宣言されたdsのFileテーブルに対してメソッドを呼び出されていたのでDataSetにして使用できないかと思っておりました。
先ほどAsEnumerableについて調べてみたところ、これはLINQのメソッドでDataTableにも使用できるのですね。
大変失礼しました。

データを管理しているDataTableはグロバール変数に保持していますので、
下記のように書き換えてみたところDataTable自体の並び替えが出来ました、ありがとうございます。
Dim q = MyDataTable.AsEnumerable()


余談なのですがソートする際に、こちらのテーブル列(FullPath)を文字列ではなく列番号で指定することは可能でしょうか？
> q = q.OrderBy(Function(r) r, New RowSorter(order, "FullPath"))  'LINQ で並び替え