るきおさん有難うございます。
方法４も書き方がシンプルなのですごく分かり易かったです。

続けてご質問ですが、fruit,animal,flowerのグループは実際には3つではなく、データの追加削除によってグループ数が変動するので動的にキーと値を追加したいのですが、その場合どのように記述すればよいのでしょうか？
イメージ的にはこのような感じです。

    Private JsonDataTable As New DataTable



    Private Sub SaveJson(ByVal FilePath As String)



        Dim Grouplist As New List(Of String)



        'DataTableから列（グループ名）を取得 

        For Each Column As DataColumn In JsonDataTable.Columns

            Grouplist.Add(Column.ColumnName)

        Next



        Dim content As New Dictionary(Of String, Object)

        content.Add("list", New Dictionary(Of String, Object) From {

                 {"grouplist", {Grouplist}}

                 })



        'ここから動的にキーを追加したい 

        For i As Integer = 0 To JsonDataTable.Columns.Count - 1

                {Grouplist(i), {JsonDataTable.AsEnumerable().Select(Function(row) row(Grouplist(i))).ToArray()}}

                })

        Next



        Dim jsonText As String = JsonConvert.SerializeObject(content, Formatting.Indented)



        Debug.WriteLine(jsonText)



        'JSONをファイルに保存 

        Dim enc As Encoding = Encoding.UTF8

        My.Computer.FileSystem.WriteAllText(FilePath, jsonText, False, enc)



    End Sub