フォームの KeyPreviewプロパティを True にすると、うまく反応すると思いますよ。
キー入力を受け取るのは、フォーカスのあるコントロールなので、ボタンにフォーカスがある状態では、通常Formのキー入力系のイベントは動作しません。
KeyPreviewプロパティをTrueにすると、この場合でもフォームがイベントを受け取れるようになります。


ところで、
>こんばんは、るきお様、魔界の仮面弁士様、皆様
いつも投稿ありがとうございます。snowmansnow さんの投稿は単なる質問ではなく、いろいろな技術的な情報が含まれており、とてもうれしく思っています。
名指しでご挨拶いただくのもうれしい気持ちではあるのですが、他の方々が回答しにくくなってしまいますので、初回投稿時点では個人を名指しすることを避けていただけるとありがたいです。
答えを知っていたり、何か提案があったり、質問があったりする人は誰でも書き込んで良いという雰囲気の掲示板にしたいのです。
(ちなみに、私はご指名いただかなくても回答できるものは回答します。魔界の仮面弁士さんは私以上に手広く回答されています。)


>上のボタン有は、マウスしか反応しません
>　何故なのかわからず、助けて欲しいです。
もう少し具体的に書いていただけると助かります。
「反応」の意味が文章からはわからずソースコードを読んで推測する必要がありました。

たとえば、次のように書いていただけると推測の必要がなく、ポイントがすぐにわかります。ポイントがすぐにわかるとその分回答を考えたり、調べてみる時間が増えてお互い得です。

キーボードのキーを押すと、Form1_KeyDownが実行されMsgBoxが表示されることを想定していますが、実際には表示されません。