つまり、こういうプログラムを書かれているわけですね？

Private Sub Button1_Click(sender As Object, e As EventArgs) Handles Button1.Click



    Dim a As String = "あああ"

    Dim b As String = "いいい"

    Dim c As Integer = 100



    Dim fno As Integer = FreeFile()

    FileOpen(fno, "C:\temp\test1.txt", OpenMode.Output)



    Write(fno, a)

    Write(fno, b)

    WriteLine(fno, c)



    FileClose(fno)



End Sub



Private Sub Button2_Click(sender As Object, e As EventArgs) Handles Button2.Click



    Dim fno As Integer = FreeFile()

    FileOpen(fno, "C:\temp\test1.txt", OpenMode.Input

    Dim line As String = LineInput(fno)

    FileClose(fno)



    Dim myArray As String() = line.Split(",")



End Sub

>このあとの作業で"あああ","いいい",100はそれぞれ配列に格納していきたいのですが、ダブルクォーテーションが邪魔になっています。何か綺麗に入力・出力するやり方はあるでしょうか？

たとえば、次のようにしてできます。

Private Sub Button3_Click(sender As Object, e As EventArgs) Handles Button3.Click



    Dim a As String = "あああ"

    Dim b As String = "いいい"

    Dim c As Integer = 100



    Using writer As New IO.StreamWriter("C:\temp\test2.txt")

        writer.Write(a & vbTab)

        writer.Write(b & vbTab)

        writer.WriteLine(c)

    End Using



End Sub



Private Sub Button4_Click(sender As Object, e As EventArgs) Handles Button4.Click



    Dim line As String

    Using reader As New IO.StreamReader("C:\temp\test2.txt")

        line = reader.ReadLine

    End Using



    Dim myArray As String() = line.Split(vbTab)



End Sub

FileOpenやこれに関連したファイル読み書きは20年以上前の機能との互換性のためにあり、まず使うものではありません。
ファイルの読み書きにはこの例のようにStreamWriterやStreamReaderを使うなどします。(他の方法もあります。)
ご質問の件は、これで都合よく解決するようです。

ファイルの読み書きの書き方はいろいろあって、JSONやXMLを活用すると効率的になる場合もあります。

また、今回の件、何のために値を保存して、何のためにそれを読み込んで配列に格納するのか、その目的によってはもっと全然別のアプローチもあるかもしれないなと思いました。

さんさんさんに１つお願いしたいのは、回答者の手間を省くために、現在のプログラムを投稿に乗せていただきたいということです。
回答者はさんさんさんが現状どういうプログラムを作っているのか推測するところから始める必要があります。私も今回まずさんさんさんのプログラムを復元することを最初にやりました。
本当は復元したなくてもさんさんさんが投稿してくれればこの手間をかける必要はありませんでした。

推測の必要がなかったり、手間がないように投稿されると、回答者は回答に集中できるので良い回答に巡り合う可能性が高くなります。これですとお互いウィンウィンというわけです。